此时云南正值阿迷州土司沙定洲叛乱，明黔国公沐天波逃离昆明。由于副将龙在田早在张献忠谷城诈降时与孙可望相识，便派人向孙可望求援，告知：“假大义来讨，全省可定也。”孙可望、李定国、刘文秀、艾能奇四人认为这是扩大农民军辖地的好机会，便以为黔国公复仇的名义出兵云南。沙定洲闻讯，惊恐万状，弃昆明南逃。四月，大西军开进昆明，各族人民争相欢迎。八月，四将军在昆明共同称王，孙可望称平东王，李定国称安西王，刘文秀称抚南王，艾能奇称定北王，仍然保持着农民军的传统：“每公事相会，四人并坐于上”，“然各营诸将赏罚，则一尊于可望。”
随着个人地位的提高，孙可望的野心逐渐膨胀。明朝原御史任僎，投其所好，建议孙可望称帝，李定国等不同意。孙可望便与亲信王尚礼策划，欲压服李定国，树立个人权威。清顺治五年(1648年)四月初一，各部队同赴演武场集合，李定国部先入武场，军中按惯例放礼炮，升帅旗。孙可望指责李定国目中无他，发令杖责李定国一百军棍。李定国为防止分裂，听从白文选劝告勉强同意受责，诸将求情才被杖责五十军棍。从此，两人矛盾公开化。
清顺治六年(1649年)四月，孙可望派杨畏知为正使，与南明永历政权谈判“联合恢剿”，并要求封为秦王。但是孙可望的要求却被永历帝朱由榔及其臣属拒绝，孙可望在任僎的撺掇下，于清顺治七年(1650年)八月自称“秦王”，改云南为云兴省，铸铜币“兴朝通宝”。李定国对此很不满。九月，孙可望率军入贵州，并分兵取川南，扩充根据地。李定国被派进攻安顺。很快贵州被平定，孙可望自往贵州，留李定国固守云南。李定国加紧练兵，准备东进，刘文秀平定了川南，大西军又建立起以云贵为中心的新基地。
然而南明永历小朝廷的处境却江河日下。清顺治六年(1649年)，清军攻占湖南后，翌年又攻占桂林，朱由榔逃到梧州又逃南宁，只得依靠大西军这唯一的一支力量了。清顺治八年(1651年)初，朱由榔派使臣前往贵州，封孙可望为冀王，但孙可望不接受。李定国等劝孙可望仍派杨畏知谈判，孙虽然表面答应，暗地却派出精兵赴南宁，杀死南明永历政权五大臣，逼迫朱由榔改封他为秦王。年底，南宁又陷落，朱由榔仓皇逃走。
清顺治九年(1652年)正月，孙可望派人将朱由榔接到贵州安龙，改名安龙府，并答应每年向南明永历政权“致银八千两，米百石”，而朱由榔则允许孙可望今后“大小战争，诛斩封奏，先行后奏”。这样，大西军与永历政权的联合抗清阵线才正式建立。留在云南的李定国，为了“联明抗清”，继续实行政治和经济改革，减轻百姓的负担，使滇南出现“外则土司敛迹，内则物阜民安”的大好局面。他终日操练兵马，制造盔甲，训练象队，一年内练就精兵三万。同时，还举行了生童考试，对考中秀才者，发给赏钱三百串，鼓励大家用心读书，并准备实行科举考试。随着联明抗清阵线的形成，李定国已做好了进攻的充分准备。
清顺治九年(1652年)春，清廷命定南王孔有德由桂林出河池，进攻贵州，命吴三桂由嘉定(四川乐山)出叙州(四川宜昌)，进攻川南。清廷的目的是要用两路夹击之策，实现对大西军抗清基地的包围。面对紧迫局势，李定国给孙可望写信，要求出兵湖广，粉碎清兵围剿。孙可望表示同意，决定大西军兵分两路出击，北路军以刘文秀为主将，白文选、王复臣为副将，进攻四川；东路军以李定国为主将，马进忠、冯双礼为副将，进攻湖南。孙可望则统率“驾前军”留守滇黔，大西军从此开始与清军主力正面交锋。
孙可望与李定国(2)
三月，李定国率步骑八万和五十头战象出征，临行前订“兵行五要：一不杀人，二不放火，三不奸淫，四不宰耕牛，五不抢财货”，有力地保证了军纪和部队战斗力。五月，北路军连克沅(湖南芷江)、靖(湖南靖县)、武岗诸州。镇守宝庆(湖南邵阳)的清将沈永忠急忙向孔有德告急，孔有德从桂林分兵救援。李定国抢在援敌之前，从枫木岭渡江直取宝庆，消灭清军五千。六月，李定国出兵祁阳，准备夺取广西的门户全州，消灭孔有德军队。他兵分三路，由冯双礼率左路取全州，张胜率右路攻严关(广西兴安县严关乡)，自己亲率一路攻桂林外围据点，然后三路合攻桂林，取得了桂林大捷。
这之后，广西全境很快被收复，明将胡一青、赵印选、马宝等相继归顺李定国。八月，李定国以明朝原巡抚徐天佑镇守桂林，自己又率军北上直捣湖南，连取全州、永州(湖南零陵)。九月，李定国进攻衡州(湖南衡阳)，守军闻风而逃。李定国在衡州安设官员，休整部队，准备继续北进。同时，李定国又命令马宝率广西明军东取阳山、连州，占领广东西北部，派马进忠、冯双礼北取长沙，攻占常德、岳州，命高文贵东进江西，连下永新、安福、永宁、龙泉，围攻赣西重镇吉安，又取得了湘桂大捷的胜利。
清军在湖广接连失利，使清政府大为震惊，急忙命洪承畴经略湖广、云贵、两广，趋长沙。十一月，清廷又派敬谨亲王尼堪任定远大将军，率领三贝勒、八固山共十五万精兵朝长沙扑来。面对强敌，李定国进行了周密的布署：大西军暂退出长沙，引诱清兵渡湘江，将冯双礼、马进忠部埋伏白杲市，待清兵过衡山，李定国从蒸水(衡山西南)正面攻击，冯、马二将背后出击，两军相夹，合歼尼堪。十一月十九日，尼堪进抵衡州，李定国在蒸水率军出击，接着转战到城北香草庵、草街，战果不分胜负，为此李定国准备采用伏击战术。二十四日，双方再战，李定国佯装败退，尼堪紧追不舍，追至演武亭，一声炮响，大西军伏兵四起，团团围住尼堪，李定国手举大刀，将尼堪一劈两半。清军失去主帅，大败而逃。
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