该机采用了悬臂式下单翼，机翼装有锥形扭转盒，采用全金属抗扭盒形结构和带加强肋的机架整体壁板，靠近机翼前缘处有铰接在上下翼面上的小型扰流片。可收放式前三点起落架，主轮和前轮均为单轮，座舱盖以铰链形式连接，向后打开，马丁?贝克公司的RM.4零高度弹射座椅。达索认为战斗机在高强度的空战中可靠性将是影响作战性能的最大因素，为此机上的空调系统和液压系统均采用双套备用系统。
1961年开始向法国空军交付，法国空军共接收了95架，该机一直使用到了1988年。由于性能优异，幻影还出口到了瑞士，以色列，南非等国。出口型在细节设计上并没有多少的差异，而只是在型号编号上加上了购买国的首字母，如出口到瑞士的为幻影IIICS，以色列为幻影IIICJ,南非幻影IIICZ。
以色列购得幻影IIIC后，首开幻影空战纪录，1963年8月以色列空军飞行员驾驶幻影IIIC在巡逻中击落了2架叙利亚的米格-17，后续战果中还包括2倍音速的米格-21，使幻影IIIC名声大扬。在1967的“六日战争”中，以色列空军把幻影IIIC的性能发挥到了极限，该年6月5日，以色列空军倾巢出动，以迅雷不及掩耳之势轰炸了埃及、约旦和叙利亚空军的机场，以色列飞行员用幻影IIIC上的机炮和法制反跑道炸弹把三个国家的军用机场炸得千疮百孔，以色列大获全胜。价格低廉的幻影IIIC在战争中的出色表现给世人留下了深刻的印象，达索和幻影也就在这时开始出名。大批的订单开始涌向达索公司，各国空军迫切想感受这种无尾翼三角翼的战斗机带来的优异性能。
在幻影IIIC投入生产后，达索开始考虑在该机基础上开发一种多功能战斗机而不是继续研制纯粹的截击机，这就是后来的远程战斗轰炸机幻影ⅢE。达索共制造了3架原型机，首架原型机1961年4月首飞。
和幻影ⅢC相比，前机身延长了30厘米，因为增加了许多机载航电设备，其中通信系统包括TR-AP-22超高频无线电台以及TR-AP-28甚高频电台，无线电导航设备包括AN/ARN-52C塔康等。同时针对在使用中发现的幻影ⅢC存在的航程短的问题，E型机增加了机身燃油量，达到了3330升。有些批次的幻影ⅢE在座舱下方加装有一具马可尼公司的连续波多普勒导航雷达。
幻影ⅢE的发动机改为阿塔09C.3，加力推力6200公斤，雷达系统更换为汤姆逊-CSF西拉诺II，西拉诺II雷达将火力控制与导航结合起来，采用单脉冲体制及卡塞格伦天线，有A型和B型两种。其中A型只有空对空模式，B型增加了5种对地模式，在空对空模式下作用距离40公里，空对地模式下作用距离93公里，天线直径400毫米，重量在210千克左右。其他的改进还包括首次在幻影机上加装Type-BK雷达告警接收机，发动机尾喷管改为收敛式可调节喷管。固定武器为一门德发机炮和5个挂点，载弹量4000公斤。
在幻影IIIE基础上发展了几种侦察型号，其中幻影IIIR采用了幻影IIIE的机身，去掉了机头的雷达，加装了5具OMERA31自动相机，保留了德发机炮和挂架，可以执行从低空到高空的侦察任务，并且具有夜间侦察能力。
法国空军装备了30架幻影IIIR，由于前两架原型机由幻影IIIA改装，为此没有装备。有趣的是，在使用中发现，该机的对地攻击能力居然比专门开发的幻影IIIE还好，该机也出口到了许多国家。
法国空军针对使用中的问题提出改进建议，达索在幻影ⅢR基础上改进了幻影IIIRD，该机在机头下方加装了一架全景式相机，并改进了机内的多普勒雷达等电子设备，法国空军自己使用的幻影IIIRD还在机身腹部加装了电信股份有限公司研制的独眼巨人红外跟踪器。阿布扎比、比利时、哥伦比亚、埃及、利比亚、南非等国曾少量进口。部分幻影IIIRD改用英国产的Vinten相机取代原来的OMERA。
其实达索的成功不光靠其战斗机的优秀性能，达索在接到大量定单时，没有忘记开发一种性能优异的教练机，幻影IIIB是在幻影IIIA上研制的教练机型号，串列式座舱，机身几乎延长了1米，拆去了机炮以容纳第二名飞行员，为控制成本，没有雷达和火箭发动机。原型机1959年10月20日首飞，法国空军总共接收63架，其中包括1架原型机，27架早期生产型，5架专门用来试飞的幻影IIIB-1。为了训练幻影IV轰炸机飞行员的空中加油能力，法国空军专门装备了10架幻影IIIB-2，在幻影IIIE服役后，还接收20架幻影IIIBE。1975年，有一架幻影IIIB加装了线传飞行控制系统，编号改为幻影IIIB-SV变稳定飞机。部分国家购买的幻影IIIB几乎没有任何改变，只是在型号上加上了国家的首字母以用来区分。
幻影5的研制是由以色列空军提出的。中东地区大部分时间天气晴朗，在标准型的幻影IIIE基础上，简化航空电子设备，主要考虑在目视条件下的对地攻击，这样可以降低单价和维护要求，而且省出来的空间可以装更多的燃油以延长航程，使得该机成为一种廉价的远程攻击机，1966年，以色列空军向达索订购了50架幻影5。首架幻影5在1967年5月首飞，外形上和幻影III很像，机头延长了0.5米左右，也使得该机成为幻影家族中最为苗条的成员。和幻影IIIE相比，该机增加了500升燃油的携带量，总燃油量达到了3475升，如果加装副油箱，总燃油量将达到4700升，航程大大提高。该机可以在半铺设的跑道上起降，特别适合在中东地区多沙的跑道上起降。
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