1921年入九江南伟烈大学（即同文书院）学习。在学习期间，读到了英文版《共产党宣言》，积极参加“反基督大同盟”的活动，带领同学上街贴标语，宣传演讲，开展反对帝国主义运动。不料这时他的肺病复发，常常吐血不止，他在病中写了两首诗，一是《哭声》：
仿佛有无量数人在我的周围哭泣呵！
他们呜咽的、悲哀的而且时时震颤的声音，
越侧耳细心去听，越发凄楚动人了！
“我们血汗换来的稻麦，
十分之八被田主榨取去了，
剩的些微，那够供妻养子！……
“我们牛马一般的在煤烟风尘中做做输运，奔走，
每日所得不过小洋几角，疾病一来，
只好由死神摆布去了！
“跌倒在火坑里，
呵！这是如何痛苦呵！
看呀，狂暴的恶少，
视我们为娱乐机械，
又来狎弄我们了！……
“唔！唔！唔！
我们刚七八岁就给放牛，做工去吗？
金儿福儿读书，不是，……很快乐吗？
“痛呀！枪弹入骨肉，真痛呀！
青年人，可爱的青年人，
你不援救我们还希望谁？”
似乎他们联合起来，同声哭诉。
这时我的心碎了。
热泪涌出眼眶来了。
我坚决勇敢的道：
“是的，我应该援救你们，我同着你们去……”
二是《呕血》：
呵，什么？
鲜红的是什么？
血吗！
我为谁呕？
我这般轻轻年纪，就应该呕血吗？
呵！是的！
我是个无产的青年！
我为家庭虑，
我为求学虑，
我又为无产而可怜的兄弟们虑。
万虑丛集在这小小的心儿里，
哪能不把鲜红的血挤出来呢？
呵！是的，无产的人都应该呕血的，
都会呕血的——何止我这个嬴弱的青年；
无产的人不呕血，
难道那面团团的还会呕血吗？
这可令我不解！
我为什么无产呢？
我为什么呕血呢？
方志敏虽然在病中，他仍然关怀着劳苦大众。在他的诗里，真切地反映了当时劳动人民的悲惨生活和他对旧社会的愤恨之情。
1922年，方志敏加入了中国社会主义青年团，1923年3月转入中国共产党。曾先后组织江西社会主义青年团，创办私立黎明中学和南昌文化书社，进行革命宣传组织活动。为躲避敌人的搜捕，他不得不逃往南京，在南京又无法找到工作，孤身住在一个小客栈里，写了一首诗《同情心》：
在无数的人心中摸索，
只摸到冰一般的冷的，
铁一般的硬的，
烂果一般烂的，
它，怎样也摸不着了——
把快要饿死的孩子的口中的粮食挖出来，
喂自己的狗和马；
把雪天里立着的贫人底一件单衣剥下，
抛在地上践踏；
他人的生命当馒餐，
他人的血肉当羹汤，
啮着，喝着，
还觉得平平坦坦，
哦，假如还有它，何至于这样？
爱的上帝呀！
你既造了人，如何不给个它！
已经成为职业革命者的方志敏，他在逃避着敌人的搜捕、在找不到工作难以立身的情况下，仍然用他的笔，他的精神和热血，来剖析、揭露旧社会的罪恶。诗中的“它”，是指同情心。剥削阶级对劳动人民只有残酷的压榨，没有丝毫的同情心可言。这是剥削阶级的阶级本性所决定的。只有在劳动人民中间，才会有真正的阶级友爱。
1924年后，他以个人名义参加国民党，参与国民党江西省党部的组建工作，任国民党江西省党部农民部部长、江西省农民协会筹备处委员长，被选为中华全国农民协会临时执行委员会执行委员。
1925年，他到广东向毛泽东、彭湃学习农运经验，领导江西农民运动，建立农民自卫军。1927年夏国民党反共后，他潜回家乡，以“两条半枪”起家，在赣东北恢复党的组织和农民协会。动员数万农民，于1928年1月举行暴动，他亲任中共五县党委书记兼武装起义总指挥，与邵式平、黄道等领导弋阳起义后，率工农革命军转移至磨盘山开展游击战争。
1929年，他领导成立江西红军独立一团，开辟信江革命根据地。10月任信江苏维埃政府主席，后兼革命军事委员会委员长，被选为中共信江特委常委。领导创建了毛泽东称之为“方志敏式”的赣东北革命根据地。
1930年春夏，蒋、阎、冯军阀发生大混战。方志敏利用这一时机率红军独立团占领景德镇市，迅速将千余人的队伍扩大到上万人，建立了有近百万人口的赣东北苏区。领导成立红十军并任政委。
1931年3月成立赣东北省苏维埃政府，方志敏任主席；成立中共赣东北省委，任常务委员，领导赣东北革命根据地的巩固发展和反“围剿”斗争。11 月被选为中华苏维埃共和国中央执行委员，荣获临时中央政府颁发的红旗奖章。1932年12月赣东北省改称闽浙赣省，任省苏维埃政府主席、中共闽浙赣省委常务委员。
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