其军事才能历来为人称道，他坚持“养兵待时”，虽然屡遭失败，但均能善于把握时机，随败随起。先率一城哀兵破十万宋军于燕京，后领数百铁骑开万里国土于中亚，将耶律氏的国祚又绵延了近百年。
安定后方之后，大石决定东征金朝，希望复国。1134年夏，大石指派手下大将萧斡里剌率军七万出征，因牛马多死被迫撤回。大石也彻底将扩张重心转向西方伊斯兰世界。
1137年，大石率军侵入西黑汗国，在忽毡击溃了敌军主力。西喀喇汗国遂向其宗主国塞尔柱突厥帝国求援。塞尔柱突厥苏丹桑伽号召伊斯兰世界对西辽的异教徒发动圣战，集合了呼罗珊、加兹尼等国的士兵约十余万，于1141年7月，与大石在撒马儿罕附近的卡特万决战。决战结果，穆斯林联军惨败，桑迦仅以身免。大石率军一直追击至起儿漫(今撒马尔罕附近）。此战之后，塞尔柱突厥的势力退出中亚，原属国西喀喇汗国和花剌子模均归属西辽。西辽成为中亚霸主。
1122年(保大二年)，金兵日益逼近，天祚帝流亡，大石与众大臣立秦晋王耶律淳为帝。淳死，立其妻萧德妃为太后，以守卫燕京。及至金兵到来，萧德妃回到天祚处，天祚恼怒，诛杀德妃并责备大石说“：我还没死，你怎么敢立耶律淳？”大石回答说：“陛下拥有全国的力量，不能去阻挡一下敌人，抛弃了国家社稷远远逃遁，致使百姓生活在水深火热之中。即使立十个耶律淳，都是太祖的子孙，岂不强似去乞求别人来宽宥性命？”皇上无言以对，赐给酒食，赦免其罪。
大石心中不能自安，就杀死萧乙薛、坡里括，自立为王，率领铁骑二百乘夜逃遁。向北走了三天，过黑水，见到白达达详稳床古儿。床古儿进献马匹四百只、驼二十只、羊若干。向西行至可敦城，驻军于北庭都护府，会集威武、崇德、会蕃、新、大林、紫河、驼等七州以及大黄室韦、敌剌、王纪剌、茶赤剌、也喜、鼻古德、尼剌、达剌乖、达密里、密儿纪、合主、乌古里、阻卜、普速完、唐古、忽母思、奚的、纠而毕十八部王之众，晓谕他们说：“我祖宗历经艰难创下大业，经历了九代二百年。
金人作为臣属，逼迫我国家，残杀我黎民，屠杀毁灭我城邑，使我们的天祚皇帝陛下逃难于外，想到这些我日夜都痛心疾首。我现在仗义西行，想借助众蕃部的力量，翦灭我们的仇敌，恢复我国的领土疆域。你们众人之中也有顾念痛惜我们国家，忧虑我们的社稷，思量共同救出君父，济助生民于苦难之中的人吗？”于是得到精兵一万余人，设置官吏，编列排甲，准备仪仗器具。
1130（或1131）年二月甲午日，以青牛、白马祭祀天地、祖宗，整顿队伍向西进发。先写信给回鹘王毕勒哥说“：从前我国太祖皇帝北征，经过卜古罕城，就曾派遣使者到甘州，下诏给你们祖先乌母主说：‘你思念故国吗，朕马上就可以为你恢复，你担心不能回去吗，我已经拥有这片土地了。我拥有，也就是你拥有了。
你的祖先当即上表致谢，认为国家迁来此地，已有十几代人，军民都留恋现有国王，不愿迁居异地，所以我也就不能重返故国了。这表明我国与你们国家的交好已有多年历史了。现在我准备向西前往大食，向你们国家借道，你们切不可生疑。”毕勒哥接到书信，当即到客舍迎接，大宴三日，临走之前，又进献六百匹马、一百只骆驼、三千只羊，并愿以子孙为人质做附庸，送至境外。所经过之处，为敌的击败之，降附的安抚之。行军万里，有好几个国家归附，获得的骆驼、马匹、牛、羊、财物，不可胜数。兵力日益强大，士气日益高涨。
到寻思干，西域各国合力举兵十万，号称忽儿珊，前来拒战。两军相距大约两里。大石晓谕将士说“：敌军虽多但是没有谋划，攻击它，便会首尾不能相救，我军必定会获胜。”派六院司大王萧斡里剌、招讨副使耶律松山等率兵两千五百人攻击其右路，枢密副使萧剌阿不、招讨使耶律术薛等人率兵两千五百人攻其左路；自己率众进攻其中路。三军一齐攻击，忽儿珊大败，伏尸数十里。大石驻军于寻思干共九十日，回回国王前来降附，贡献土产。
又西行至起儿漫，文武百官册立大石为皇帝，1134年二月五日即位，年三十八岁，号称葛儿罕。又奉上汉制尊号曰天佑皇帝，改元延庆。追谥祖父为嗣元皇帝，祖母为宣义皇后，册立元妃萧氏为昭德皇后。于是对百官说“：我与你们行程三万里，跋山涉水过沙漠，日夜艰辛前行。仰赖祖宗之福佑，你等众人之力，我冒昧地登了大位。你们的祖、父都应该加以存恤善后，以共享荣耀。”从萧斡里剌以下四十九人的祖父和父亲，封号爵赏各有等差。
耶律大石一行的西征路线问题，相继有许多研究者加入讨论。本篇以吾古孙仲端《北使记》记载为分析核心，辅以金山以西交通的考察，证明契丹军队曾由“叶密立”至“阴山”前，遇阻折入“回鹘国”。相关的论点尚有：以《辽史》中记载排斥《征服世界者史》等中亚作家记载的理由并不成立，而所称的“回鹘路”、“碎叶路”，由于沙漠穿越的困难，也并非一条捷径。
刘祁及同时代耶律楚材等使用的“回纥”一词所指，更可能是“畏吾儿”及与其在人种上相同的中、西亚白种人。耶律大石于金军来袭前即已进军“吉利吉思”，因此，一旦失利，即向西至于“翼只水”。其一行西征所过迂回曲折，还可从其对臣下所语“朕与卿等行三万里，跋涉沙漠”中得到旁证。
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